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均多相融合選擇性催化制備生物基可降解聚酯單體——島津XPS用戶成果分享
團隊介紹：
李福偉研究員團隊
李福偉老師現任中國科學院蘭州化學物理研究所研究員，博士生導師，中科院特聘研究員，國家優秀青年基金獲得者。2005年于中科院蘭州化學物理研究所夏春谷研究員組獲物理化學博士學位，隨后在中科院過程工程研究所張鎖江院士研究組從事綠色化工研究，2006年4月-2009年12月在新加坡國立大學化學系賀子森教授（Professor Andy Hor, 現香港大學副校長）研究組開展博士后研究。2010年入選中科院“百人計劃”并于同年獲擇優支持，在蘭州化學物理研究所開始獨立研究工作，研究領域為面向清潔能源和先進合成的綠色催化，主要開展功能含氮雜環化合物的高效催化合成以及可再生碳資源（生物質、二氧化碳）的增值催化轉化研究。已發表研究論文80余篇，論文H因子30，其中2011年以來以通訊作者在Chem. Rev., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal., J. Catal., Appl. Catal. B: Environ., Green Chem.等期刊上發表50余篇論文。編著中英文專著2個章節，申請授權中國發明專利10余項。曾獲中國化學會催化委員會首屆“中國催化新秀獎”（2012）、中科院院長優秀獎（2005）等。2015年獲國家自然科學基金“優秀青年基金”資助。
均多相融合選擇性催化制備生物基可降解聚酯單體
羥基脂肪酸酯（PHA）是制備生物可降解聚酯高分子材料的重要單體, 現有制備方法存在催化效率和選擇性低等不足。從可再生的生物基碳氧資源出發,發展簡便、高效、高選擇性的催化制備生物基羥基烷酸酯聚酯單體技術具有重要意義和潛在應用價值。中科院蘭州化學物理研究所李福偉研究員團隊從半纖維素下游產品糠醇出發，發現Pd與具有一定咬角結構的雙膦配位后能夠高效、高選擇性地實現均相催化切斷糠醇的羥基C-O鍵，插入制備PHA所需要的羧酸酯官能團，催化轉化數（TON）高達104以上。減壓蒸餾出呋喃乙酸酯產物后，催化劑可以循環使用二十次而不失活，為生物質的“量體裁衣”增碳提供了一個新的方法。
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圖1 利用原位XPS分析xNi/CeO2催化劑中Ni物種的結構特點及演變規律
Science?Technology?
以糠醛衍生物呋喃乙酸的C-O鍵氫解制備6-羥基羧酸酯為例，開發制備了非貴金屬催化劑Ni/CeO2，并表現出高的催化活性和穩定性；如圖1所示，利用in situ XPS技術詳細分析了xNi/CeO2催化劑中Ni物種的結構特點及Ni物種在制備過程中的演變規律，結果顯示8Ni/CeO2中存在金屬Ni0物種和界面Nin+-VO-Ce物種。研究了Ni/CeO2表界面Ni物種類型及相對含量，發現催化劑界面Ni物種主要為Ni0和Niδ+，結合動力學分析，推斷Ni0是C=C加氫的活性中心，而Niδ+是C-O氫解的活性中心。通過改變Ni負載量優化Ni0和Niδ+相對含量，實現C=C加氫和C-O氫解反應速率的動力學匹配，獲得理想催化性能。相較于傳統的石油基制備方法而言，其合成策略顯示出：高的原子經濟性，高能源利用率，原料來源可持續，并避免了易爆過氧化物的使用。
參考文獻
Zelun Zhao, Guang Gao, Yongjie Xi, Jia Wang, Peng Sun, Qi Liu, Wenjun Yan, Yi Cui, Zheng Jiang, Fuwei Li*, Chem, 2022, 8, 1034-1049.
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